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閱讀:248發(fā)布時間:2014-4-9
中科院大化所發(fā)表原位固體核磁共振應(yīng)用于多相催化反應(yīng)文章
中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室納米和界面催化研究組(502組)受邀撰寫的綜述文章In situ solid-state NMR for heterogeneous catalysis: a joint experimental and theoretical approach在近期出版的Chemical Society Reviews上發(fā)表(2012, 41, 192-210)。
文章綜述了近十年來,該研究組利用原位固體核磁共振技術(shù)在多相催化領(lǐng)域取得的重要進(jìn)展。文章介紹了原位固體核磁共振方法及其在酸性表征、催化反應(yīng)機理和反應(yīng)動力學(xué)中的應(yīng)用,強調(diào)了實驗結(jié)合理論計算在確定反應(yīng)中間體結(jié)構(gòu)及反應(yīng)機理研究中的重要作用。
近年來,大化所502研究組致力于發(fā)展原位固體核磁共振方法以及核磁共振信號靈敏度增強技術(shù),在催化反應(yīng)及材料表征領(lǐng)域取得了一些重要成果。例如,與美國西北太平洋國家實驗室合作,利用高場95Mo NMR(21.1 Tesla)研究了甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)中碳化鉬活性物種。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722-3723);在自行研制的一套與固體核磁共振儀耦合的動態(tài)催化反應(yīng)系統(tǒng)中,采用激光誘導(dǎo)超極化129Xe技術(shù),在模擬催化反應(yīng)條件下直接觀察到了甲醇分子在孔徑為0.8nm的CHA分子篩孔道擴(kuò)散和脫水過程,并獲得了分子擴(kuò)散和反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)。相關(guān)方法和實驗結(jié)果以研究論文形式(Article)發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc., 131(2009)13722-13727),被認(rèn)為是“一種對納米孔催化反應(yīng)研究具有重要意義”的發(fā)明。
此外,該研究組一直致力于基礎(chǔ)催化與應(yīng)用催化的結(jié)合。與低碳烴綜合利用及沸石催化材料研究組(DNL0804組)合作,利用固體核磁共振技術(shù)深入研究了烯烴歧化反應(yīng)以及共結(jié)晶分子篩的結(jié)構(gòu)。相關(guān)工作分別發(fā)表在J. Catal.,J. Phys. Chem. C等刊物。與甲烷及低碳烴轉(zhuǎn)化新催化過程研究組(DNL0802組)合作,在離子液合成分子篩領(lǐng)域也取得了重要進(jìn)展。相關(guān)工作發(fā)表在Chem. Eur. J., Phys. Chem. Chem. Phys.等刊物。
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