MXenes在制備過程中需要引入氟化物進(jìn)行刻蝕以形成二維層狀結(jié)構(gòu)，在其產(chǎn)物中難以避免的存在一些表面基團(tuán)（-OH、-F或=O等），因此MXenes通常用一個(gè)通式Mn+1XnTx來表示，其中T表示其表面的官能團(tuán)。MXenes表面官能團(tuán)的存在為其作為吸波材料提供了便利：，官能團(tuán)在材料內(nèi)部引入了大量的缺陷，一方面導(dǎo)致缺陷極化介電損耗，另一方面調(diào)控表面阻抗形成阻抗匹配和傳輸損耗；其次，官能團(tuán)的存在可以拓寬多層材料的層間距，減小材料的密度并為材料的復(fù)合改性提供更多的空間。

圖1細(xì)Fe3O4納米顆粒與MXenes復(fù)合吸波材料制備示意圖

掃描電子顯微鏡顯示MXenes的表面被直徑～4.9nm的Fe3O4納米粒子和TiO2粒子緊密覆蓋，如圖2所示

圖2  復(fù)合吸波材料掃面電鏡照片

通過調(diào)整[TiO2/Ti3C2Tx]/[Fe3O4]的比例，可以優(yōu)化復(fù)合材料的微波吸收能力（即反射損耗（RL）值和吸收層厚度）。樣品TiO2/Ti3c2Tx/Fe3O4-5表現(xiàn)出的吸收性能，在10.1GHz處呈現(xiàn)反射率為−57.3 dB，在1.9 mm厚度條件下吸收波段（RL≤−10 dB）在9.1–11.1 GHz之間，如圖3所示。圖3  復(fù)合吸波材料的反射衰減與頻率關(guān)系

TiO2/Ti3C2Tx/Fe3O4復(fù)合吸波材料之所以具有上述吸波性能，主要有如下原因：(1) 在形成TiO2/Ti3C2Tx/Fe3O4復(fù)合材料的蝕刻和水熱反應(yīng)過程中，缺陷和極性官能團(tuán)的存在導(dǎo)致了自摻雜效應(yīng)，從而引入額外的載流子和有益的偶極子取向極化，而偶極子極化和相應(yīng)的弛豫則會(huì)引起能量耗散。(2) 由于TiO2/Ti3C2Tx/Fe3O4復(fù)合材料具有復(fù)雜的層次結(jié)構(gòu)和異質(zhì)組分，生成了大量的TiO2-Ti3C2Tx、Ti3C2Tx-Fe3O4和TiO2-Fe3O4界面和三重界面。此外，在MXene表面修飾的小尺寸Fe3O4對(duì)多界面也有很大的貢獻(xiàn)。這樣，在多界面和三重界面處積累了大量的束縛電荷，導(dǎo)致界面極化與相關(guān)弛豫耦合，而這些束縛的大量電荷在交變電磁場(chǎng)下獲得足夠能量可以無地通過界面平面，電荷的集體運(yùn)動(dòng)也有助于電磁波的吸收。(3) 納米顆粒的應(yīng)用使得鐵原子總數(shù)在表面或表面附近的比例越來越大（例如，粒徑為50和100時(shí)，比例分別約為30-60%和15-30%），有利于MXenes構(gòu)建導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。因此，MXenes和Fe3O4納米粒子之間的緊密相互作用使電子在鐵離子和Ti3C2Tx相之間通過導(dǎo)電的多層結(jié)構(gòu)地來回移動(dòng)，這個(gè)過程也消耗部分電磁能，如圖4所示。

圖4  復(fù)合吸波材料微波衰減原理示意圖

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zzj 2021.3.15